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《浙江工业大学》 2019年
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电化学方法去除水中硝酸根离子的研究

施翼杰  
【摘要】:近年来,随着工农业的迅速发展,水体中硝酸盐污染问题日益严重。为解决这一问题,人们尝试了多种方法,包括:生物法、物理化学法、催化还原法等。其中,电化学还原法以其操作简单、环境友好、效率较高等优点被认为是最具前景的脱硝方法。本文采用电化学还原法对水体中的硝酸盐进行去除,首先研究了阴极(Fe、Cu和Ti)和阳极(Ti/IrO_2和Ti/RuO_2)材料对电解过程的影响;在此基础上,探索高浓度硝酸根的去除;同时模拟地下水并对其中的硝酸盐氮进行电化学还原。为提高电极的稳定性,提出采用多孔Fe-Si合金作为阴极进行电解实验。论文取得了以下主要研究结果:(1)与Cu和Ti相比,Fe电极对硝酸盐氮(NO_3~--N)和总氮去除率更高。同时,提高电流密度和在电解液中添加适当浓度的NaCl有利于提高总氮去除效率。当初始NO_3~--N浓度为100 mg L~(-1),NaCl浓度为1.0 g L~(-1),使用Ti/IrO_2和Ti/RuO_2作为阳极时,硝酸根去除率分别为80.5%和74.8%。然而,与Ti/IrO_2相比,Ti/RuO_2具有更高的析氯活性,氯气溶于水后产生的次氯酸盐有利于副产物氨氮氧化成氮气从而提高总氮去除效率。因此,使用Ti/RuO_2阳极去除低浓度硝酸根离子时,尽管硝酸根的去除率略低于Ti/IrO_2阳极,但是去除副产物氨氮的能力高于Ti/IrO_2阳极。在模拟地下水中硝酸盐去除的研究中发现,当NaCl浓度为500 mg L~(-1)时,电解3.5 h后,NO_3~--N浓度仅为7.2 mg L~(-1),低于饮用水标准(≤10 mg L~-11 NO_3~--N),且无其他副产物。(2)在此基础上,我们设计了一种分步阳极:Ti/IrO_2(0-3.5h)Ti/RuO_2(3.5-7h),即在电解初期选用硝酸盐氮转化效率更高的Ti/IrO_2作为阳极,而在后期选择具有更高析氯活性的Ti/RuO_2作为阳极,以达到高效去除高浓度硝酸根的目的。当初始的NO_3~--N浓度为500 mg L~(-1)时,使用Ti/IrO_2(0-3.5h)Ti/RuO_2(3.5-7h)分步阳极可有效提高总氮的去除效率,此时去除率达到85%。为提高单位时间内硝酸根离子的去除效率,我们将溶液体积扩大4倍,即800 mL。结果表明,增加电极组数能有效提高还原硝酸根的效率。当电极组数增加到4组且初始NO_3~--N浓度为100 mg L~(-1)时,总氮去除率达到80%。(3)进一步,我们提出以多孔Fe基电极为阴极,实现硝酸根的高效去除。结果表明:增大电流密度有利于提高硝酸盐氮和总氮的去除效率。当电流密度为40 mA cm~(-2)时,以多孔Fe为阴极,几乎无副产物产生,硝酸盐氮和总氮去除率均为94.3%,但电解完成之后Fe电极腐蚀严重,溶液中铁离子浓度达1418 mg L~(-1)。为提高阴极的稳定性,我们提出以在溶液中具有良好稳定性的多孔Fe-Si合金为阴极。结果表明,随合金中硅含量增加,虽然硝酸盐氮和总氮去除率有所下降,但电极稳定性显著提高,电解完成之后溶液中Fe离子浓度显著降低。当Fe-Si合金中硅原子百分比为50%时,硝酸盐氮和总氮去除率均为78.8%,此时溶液中Fe离子浓度仅为41 mg L~(-1)。
【学位授予单位】:浙江工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:X52

【参考文献】
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